化学化工学院洪文晶、程俊教授单分子电子学研究成果发表在Science Advances

时间:2019-06-24 浏览:2529

化学化工学院洪文晶教授和程俊教授课题组在电场选择性调控特定化学键的反应速率研究方面取得重要突破。相关研究成果以“Electric-field-induced selective catalysis of single-molecule reaction”为题发表于Science Advances(Sci. Adv. 2019, 5, eaaw3072)。

随着单分子电学检测技术的迅速发展,分子电子学的研究不再局限于分子电子学器件的构筑及其电学性质的测量,而且扩展到单分子尺度化学反应过程的探索。单分子裂结技术能够直接观察单个分子的反应路径和中间态,有望通过定向外部电场实现对单个分子乃至单个化学反应的操纵和调控。然而目前相关的研究仍然局限于理论计算方面,在单分子尺度上实时监测和调控化学反应的活性和选择性是化学领域的长期目标和挑战。

 

针对这一挑战,洪文晶教授课题组与程俊教授课题组合作,自主研发了精密科学仪器,将单个有机分子定向连接在两个末端尺寸为原子级的电极之间,解决了化学反应中分子取向控制的问题,通过电极对单个分子施加了高达108~9 V/m的定向电场和对反应的分子计数,精确测量了两步连续反应中每步的反应速率。在纳米尺度反应器内,若施加电场于反应轴垂直,电场对化学反应没有影响;如果电场在反应轴方向有分量,电场可以使反应速率提升超过一个数量级。理论计算结果证实了定向电场可以有效地稳定化学反应的过渡态,从而降低反应能垒。

这一跨学科合作,在国际上首创了利用定向外部电场选择性调控化学反应速率的仪器和技术,实现外加电场对化学反应的有效调控,提出了将外加电场作为智能催化剂创新思路,对基于清洁能源的绿色化学合成和化工清洁生产的发展具有重要意义。

该研究工作在化学化工学院洪文晶教授、程俊教授、能源材料化学协同创新中心(iChEM)刘俊扬副研究员的共同指导下完成,由硕士研究生黄晓艳、iChEM博士研究生唐淳、博士研究生李洁琼以及兰州大学的陈力川博士作为共同第一作者,化学化工学院师佳副教授、陈招斌高级工程师、夏海平教授和田中群教授,萨本栋微纳研究院杨扬副教授、环境与生态学院白敏冬教授以及兰州大学张浩力教授参与了研究工作的讨论并给予指导,博士后乐家波、博士研究生郑珏婷、张佩(已毕业)、李瑞豪、李晓慧也参与了研究工作。该工作得到国家自然科学基金委(21722305、21703188、21673195、51733004、51525303、91745103),国家重点研发计划课题(2017YFA0204902),中国博士后面上基金(2017M622060)的资助,以及固体表面物理化学国家重点实验室、醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室、能源材料化学协同创新中心的支持。

论文连接:https://advances.sciencemag.org/content/5/6/eaaw3072

(化学化工学院)

责任编辑:黄伟彬