近日,厦门大学材料学院王鸣生、程勇团队在无负极钠金属电池研究方向取得重要进展,相关研究成果以“Sodiophilic Hosts with Pseudocapacitive Kinetics for Robust Anode-Free Sodium Metal Batteries”为题发表于Angewandte Chemie-International Edition(DOI: 10.1002/anie.9106635)。
无负极钠金属电池(AFSMBs)因其高理论能量密度与简化制造流程而备受关注,但受限于无预置钠负极的体系特征,其对钠沉积均匀性与界面稳定性提出了更为严苛的要求。采用碳基宿主修饰集流体是当前应对上述挑战的主流策略之一,然而碳材料本征亲钠性不足且界面稳定性有限,仍在一定程度上制约性能提升。尽管在碳基宿主中引入合金/转化型活性位点可有效诱导钠形核,但其在反复沉积/剥离过程中易发生剧烈体积变化,导致结构粉化与活性衰减;尤其在无负极体系中,钠的完全剥离使活性位点周期性暴露,进一步加剧结构与界面失稳。此外,过强的钠-位点相互作用通常伴随迟缓的脱附动力学,而复杂的制备工艺亦限制了其规模化应用。因此,构筑兼具界面稳定性、快速动力学与可规模制造性的碳基宿主,是推动AFSMBs走向实用化的关键。
有鉴于此,研究团队提出一种集成赝电容动力学与亲钠特性的碳宿主设计策略。通过一步原位自组装方法,将正交相Nb2O5均匀锚定于无定形碳纳米管表面得到TNO@aCNTs,实现对钠形核行为的持续调控。结果表明,TNO活性位点通过可逆表面氧化还原反应促进钠形核,在保持结构稳定的同时有效降低活性钠损耗并加速离子传输,从而诱导均匀可逆的钠沉积行为。受益于此,TNO@aCNTs在(8 mA cm-2/4 mAh cm-2)下循环800次仍保持99.98%的平均库仑效率,对称电池循环寿命超过900 h。进一步地,匹配高面载量磷酸钒钠正极(15/30 mg cm-2)的全电池及软包电池均展现出优异的能量密度、倍率性能与循环稳定性。此外,该策略具备单次数十克级并可放大至千克级的制备能力,同时可拓展至TiO2、V2O5等多种赝电容材料体系,为构筑高能实用化无负极金属电池提供了一种通用设计框架。

厦门大学材料学院为本论文唯一完成单位,第一作者为材料学院2023级硕士研究生李成林,2024级硕士研究生唐艺洋、2022级硕士研究生王旭诚提供了协助,本研究由材料学院王鸣生教授与程勇助理教授共同指导。本工作得到了国家自然科学基金(22509168、52172240)、中央高校基本科研业务费专项资金(20720240071、20720230043)、福建省自然科学基金(2024J08015)、厦门市自然科学基金(3502Z202473001)、中国博士后科学基金(2022M712655)以及广东省基础与应用基础研究基金(2026A1515012347)的资助。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.9106635
(材料学院)