近日,厦门大学电子科学与技术学院、表界面化学全国重点实验室易骏教授团队联合中国人民大学物理学院尹华磊教授团队,在二维有机-无机异质结非线性光学调控机制研究中取得重要进展。研究团队以α-苝(α-Pe)有机单晶/WS₂范德华异质结构为模型体系,揭示了一种由界面偶极相互作用驱动的近场能量转移机制,实现了单层WS₂中空间均匀且可调谐的超强二次谐波产生(Second Harmonic Generation, SHG),并进一步在中心对称的双层 WS₂中激活了稳定 SHG 信号。相关成果以“Interfacial dipolar interactions drive giant second-harmonic generation in 2D organic–inorganic heterostructures”为题发表于 Nature Communications。
有机-无机异质界面因兼具有机分子的化学可设计性和二维无机晶格的优异光电性质,已成为调控低维半导体材料光电功能响应的重要平台。在线性光电器件中,界面作用多表现为非相干的电荷转移或能量传递;而在非线性光学过程中,关键在于能否利用分子态驱动相干非线性极化。围绕这一核心问题,研究团队构筑了α-Pe/WS₂范德华异质结构。实验发现,α-Pe本身结构反演对称,几乎不产生可观测SHG,但与单层WS₂形成异质结后,可使WS₂的SHG强度提升约650倍,该效应仅出现在异质结区域且均匀分布,有效二阶非线性极化率接近20nmV⁻¹。

图1. α-Pe/WS2异质结构中的SHG增强。a, α-Pe/单层WS2异质结构示意图;b, α-Pe晶体、单层WS2与α- Pe/WS2异质结构的SHG光谱对比;c, α- Pe/WS2异质结构的光学图像及空间分辨SHG强度分布。
为厘清机制,团队系统排除了光学腔局域场增强和界面电荷转移的主导作用。晶体厚度依赖实验表明,α-Pe晶体光腔效应仅能带来有限贡献;在α-Pe与WS₂之间插入绝缘hBN间隔层后,强SHG响应仍可保持,说明直接电荷转移并非主要来源。相反,SHG增强与α-Pe双光子荧光淬灭呈现显著反相关,并随界面距离表现出低维近场偶极耦合特征,表明激发能量通过短程、非辐射的界面偶极相互作用传递至WS₂并驱动其二阶非线性极化。
更有趣的是,α-Pe的分子堆积各向异性决定了界面能量转移路径和效率。沿α-Pe晶体a轴方向,分子形成非辐射的H聚集型偶极排列,可产生相干离域的近场极化高效耦合并驱动WS₂的SHG;而沿b轴方向形成辐射型的J聚集型偶极排列,体系主要表现为远场辐射发光,对SHG贡献较弱。通过该机制,在通常因中心反演对称而SHG极弱的双层WS₂中,α-Pe/双层WS₂异质结构异仍可产生稳定的SHG信号。

图2. 晶轴选择性界面能量转移实现偏振可调SHG增强。a, α Pe/WS2异质结构的偏振角依赖吸收谱;b, SHG与双光子荧光的偏振角依赖强度分布;
该研究从分子偶极排布、界面能量转移与二维材料非线性极化之间建立了清晰的机制关联,提出了一种区别于传统纳米光场增强的新方法。未来,通过分子结构和界面设计,该策略有望拓展至更多界面异质结体系,为可集成、可调控的片上非线性光子器件提供新的物理机制与材料路径。
该论文第一作者为厦门大学电子与科学技术学院2022级博士研究生陈业韬,通讯作者为易骏教授,中国人民大学尹华磊教授为共同通讯作者,研究工作得到厦门大学林楷强教授、九峰山实验室邓凯超博士的协助。该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、福建省自然科学基金和中央高校基本科研业务费等项目支持。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-026-73597-w#author-information
(电子科学与技术学院)